摘 要：【目的】研究甜瓜不同生长阶段5种重金属在植株中富集分配的变化及其关联性。
【方法】于2020年6月26日至7月25日，每间隔4 d分别采集甜瓜根、茎、叶、果实及对应根际土壤样品，采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测定样品中铜Cu、镉Cd、砷As、铬Cr和镍Ni ５种重金属含量，定量分析植株各部位5种重金属富集系数所占百分比，研究不同生长阶段5种重金属在甜瓜植株中富集分布及其关联性。
【结果】6月26日至7月25日，甜瓜植株Cr、Ni、As的富集分配为根gt;叶gt;茎gt;果实；6月26日至7月25日Cu与6月26日至7月16日Cd的富集分配为叶gt;根gt;茎gt;果实；7月16日至7月25日，甜瓜植株Cd富集分配为根gt;茎gt;叶gt;果实；随时间延长，甜瓜果实中Cr、As、Cd富集系数所占比例整体呈先升高后降低的趋势，Ni和Cu富集系数所占比例整体呈降低趋势；当甜瓜果实Cr、As、Cu、Ni富集分配增加时，植株根中该4种重金属的富集分配有降低趋势，叶中Cr、As、Ni的富集分配有升高趋势，Cd和Cu有降低趋势。
【结论】5种重金属在甜瓜植株中的分配、富集占比变化、关联部位因重金属种类的不同而有所差异。
关键词：甜瓜；重金属；富集分布；关联性
中图分类号：S652 文献标志码：A 文章编号：1001-4330（2024）04-0892-08
0 引 言
【研究意义】农田土壤中As、Cd、Cu、Cr和Ni含量高累积会影响作物生长［1］，分析5种重金属在新疆甜瓜植株不同部位中的分布及其富集分配的关联性，对甜瓜果实中5种重金属富集水平的差异研究有实际意义。【前人研究进展】张璐等［2］研究结果表明，孕穗期、成熟期水稻中Cd由根向作物茎叶和籽粒中迁移，导致茎叶和籽粒中Cd含量的升高；胡雨丹等［3］研究发现，不同生育期水稻累积Pb能力为孕穗期＞拔节期＞分蘖期＞灌浆期＞成熟期，植株分布为根系＞茎＞叶＞穗轴＞谷壳＞糙米；谭建波等［4］研究结果显示，玉米从拔节期到成熟期，各器官Cd含量呈下降趋势，成熟期Cd的植株分布为根gt;茎gt;籽粒gt;叶。程海涛等［5］研究发现，林下人参中随着生育期延长，根重金属分布高于其他部位；裴亮等［6］试验发现，萝卜随着时间的延长，其Ni、Cr、Cu增加明显，As、Cd含量增加较缓慢；侯文焕等［7］研究发现，菜用黄麻采收期各部位有机Se含量依次为叶gt;根gt;茎，蒴果期依次为叶gt;根gt;蒴果gt;茎，且叶中含量显著高于茎，根和叶中有机Se含量在蒴果期达最高值。【本研究切入点】不同作物重金属含量累积分布的变化有所不同，目前还鲜见不同生长阶段As、Cd、Cr、Ni、Cu 5种重金属在甜瓜植株中富集分配变化及关联性的系统研究报道。需要研究甜瓜不同生长阶段5种重金属在植株中富集分配的变化及其关联性。【拟解决的关键问题】采集不同生长阶段甜瓜根、茎、叶、果实及对应根际土壤样品，采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测定样品中Cu、Cd、As、Cr和Ni ５种重金属含量，定量分析植株各部位5种重金属富集系数所占百分比，研究不同生长阶段5种重金属在甜瓜植株中富集分布的变化及其关联性，为甜瓜安全种植技术提供前期数据。
1 材料与方法
1.1 材 料
1.1.1 甜 瓜
甜瓜品种：甜瓜品种黄蜜宝由新疆农业科学院哈密瓜研究中心提供，于2020年5月7日播种，测定时间为2020年6月26日～7月25日。
植株样品：甜瓜的根、茎、叶、果实样品经破碎、打浆混合均匀后置于-18℃冰柜中冷冻备用。参照NY/T 2342—2013《植物新品种特异性、一致性和稳定性测试指南 甜瓜》进行种植和田间管理，施用有机肥为鸡粪，用量为225 kg/667m2，肥料来源于新疆农业科学院农作物品种资源研究所。
土壤样品：在试验田采集植株对应的根际土壤，采集深度为0～30 cm，混匀后，按照四分法，留取土壤样品，去除样品中的各种杂物，将土样经自然阴干、过0.15 mm尼龙筛后，装于洁净的聚乙烯自封袋中，常温储存备用。
植株和土壤样品于2020年12月前定量分析As、Cd、Cr、Ni、Cu含量。表1
1.1.2 试 剂
优级纯硝酸、优级纯氢氟酸来自德国Merck公司；GBW10022（蒜粉）、GBW10048（芹菜） 、GBW07426（新疆北部土） 、GBW08302（西藏土）来自地球物理地球化学勘察研究所；金元素（Au）溶液（1 000 mg/L）、内标溶液（锗）、内标元素贮备液（1 000 mg/L） 来自国家有色金属及电子材料分析测试中心。
1.1.3 仪 器
电子天平（德国赛多利斯公司）；超纯水机（美国Millipore公司）；微波消解仪、聚四氟乙烯消解内罐（美国CEM公司）；赶酸仪（上海博通有限公司）；电感耦合等离子体质谱仪iCAP（Qc型美国Thermo Sciemtific公司）。
1.2 方 法
1.2.1 试验设计
设小区试验，小区面积为50 m2，重复3次，每间隔4 d采集1次试验样品，每次采集3株。
1.2.2 测定指标
按照GB 5009.268-2016《食品中多元素的测定》［8］制备溶液，采用Mars5微波消解仪消解。
称取甜瓜样品1 g于消解罐中，同时做空白试验，加入6 mL硝酸溶液和2 mL水；称取土壤样品0.1 g于消解罐中，加入7 mL硝酸溶液、2 mL氢氟酸溶液和2 mL水，在通风橱中放置4 h预消解，预消解后放入Mars 5微波消解仪，待消解完毕，冷却后取出，缓慢打开罐盖进行排气，将消解罐放入赶酸仪中赶酸至微量，待冷却后取出，将消化液转移至50 mL的容量瓶中，并用超纯水少量多次的冲洗消解管内壁，合并洗涤液定容至刻度，摇匀备用供ICP-MS测定。表2
使用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）测定样品中重金属Cr、Ni、Cu、As与Cd含量。表3
1.2.3 仪器校正和精确度
对试剂进行空白监测，以校正仪器读数；在检测过程中GBW10022（蒜粉）和GBW10048（芹菜）为作物标准参考材料；GBW08302（西藏土壤）和GBW07426（新疆北部土壤）为土壤标准参考材料，试验精度在10%的可变性内。
1.2.4 计算
按照GB 5009.268-2016《食品中多元素的测定》［8］计算样品中重金属Cr、Ni、Cu、As与Cd含量。
式中，X：待测样品中元素含量（mg/kg）；ρ：样品溶液中元素质量浓度（μg/L）；ρ0：空白样品中元素质量浓度（μg/L）；V：样品消化液定容体积（mL）；f：稀释倍数 50；m：样品称样量（g）；1 000：换算系数。
1.2.5 富集系数
参照祁浩［9］计算重金属富集富集系数。
BCFstem=Cstem/Csoil.
BCFleaf=Cleaf/Csoil.
BCFroot=Croot/Csoil.
BCFfruit=Cfruit/Csoil.（2）
式中，Cstem表示甜瓜中茎的重金属含量；Cleaf表示甜瓜中叶的重金属含量；Croot表示甜瓜中根的重金属含量；Cfruit表示甜瓜中果实的重金属含量；Csoil表示土壤中的重金属含量（mg/kg）。
1.2.6 富集系数百分比
参照陈同斌等［10］计算重金属富集富集系数根、茎、叶、果实分别百分比。
式中，BCFstem表示甜瓜中茎的富集系数；BCFleaf表示甜瓜中叶的富集系数；BCFroot表示甜瓜中根的富集系数；BCFfruit表示甜瓜中果实的富集系数。
1.3 数据处理
利用Excel 2019进行数据的初步整理与计算，采用Origin 2018进行作图。
2 结果与分析
2.1 不同生长阶段甜瓜植株各部位Cr富集系数百分比的变化
研究表明，各部位中，不同时期果实富集系数所占百分比最低，为2%～10%；其次为茎、叶和根，富集系数所占百分比分别是6%～24%、23%～52%、26%～66%，不同时期各部位Cr的富集能力由高至低依次为根gt;叶gt;茎gt;果实。
6月26日～7月25日，甜瓜植株各部位Cr富集系数所占比例的变化可以分为三类。第一类是果实和叶，随着时间延长，Cr富集系数所占百分比整体呈先升高后降低的趋势，果实和叶极大值出现时间为7月8日；第二类是茎，Cr富集系数所占百分比的变化趋势为先升高后降低再波动升高，极大值出现时间早于果实，为7月4日；第三类是根，Cr富集系数所占百分比的变化整体呈先降低后升高的趋势。7月4日和8日Cr
富集系数所占百分比低于其他时间段。果实中Cr富集分配增加时的表观现象为根中Cr富集系数所占比例降低，茎中Cr富集系数所占比例提前激增，叶中Cr富集系数所占比例增加。图1
2.2 不同生长阶段甜瓜植株各部位Ni富集系数百分比的变化
研究表明，甜瓜植株各部位中，不同时期，果实Ni富集系数所占百分比为3%～10%，茎Ni富集系数所占百分比为7%～21%，叶Ni富集系数所占百分比为22%～51%，根Ni富集系数所占百分比为31%～67%，不同时期甜瓜植株各部位对Ni的富集能力表现为根gt;叶gt;茎gt;果实。
整个时间段内，甜瓜植株各部位Ni富集系数所占百分比变化整体可以分为两类，第一类是果实、叶、茎，其特征为6月26日～7月8日Ni富集系数所占百分比整体高于7月12～25日；第二类是根，其特征与果实、叶、茎相反。果实中Ni富集分配增大时，根、叶与茎中Ni富集系数所占比例分别有降低和升高的趋势。图2
2.3 不同生长阶段甜瓜植株各部位Cu富集系数百分比的变化
研究表明，甜瓜植株和部位中，不同时期，果实富集系数所占比例为2%～8%，茎富集系数所占比例为7%～18%，根富集系数所占比例12%～34%，叶富集系数所占比例为45%～79%，不同时期各部位Cu富集系数所占比由高到低为叶gt;根gt;茎gt;果实。
整个时间段内，甜瓜植株各部位Ni的富集系数所占比例变化可以分为两类，第一类为果实、茎和根，该类的特点为6月26日、7月1日Cu富集系数所占比例高于7月4～16日；第二类为叶，6月26日、7月1日Cu富集系数所占比例低于7月4～16日。果实中Cu富集分配增大时，茎和根、叶Cu富集系数所占比例分别有升高和降低的趋势。图3
2.4 不同生长阶段甜瓜植株各部位As富集系数百分比变化
研究表明，不同时期，果实富集系数所占百分比为1%～7%，叶富集系数所占百分比25%～55%，茎富集系数所占百分比6%～14%，根富集系数所占百分比31%～66%，各部位As的富集能力表现为根gt;叶gt;茎gt;果实。
6月26日～7月25日，果实As富集系数所占比例变化趋势为先波动上升随后降低的趋势，极大值出现时间为7月8日；叶As富集系数所占比例变化与果实趋同，极大值出现时间也为7月8日；茎与果实中As富集系数所占比例变化趋同性不强；根As富集系数所占比例变化与果实整体相反，极小值出现时间为7月8日。果实中As富集分配增加时，叶和根中As富集系数所占比例分别有增加和降低的趋势。图4
2.5 不同生长阶段甜瓜植株各部位Cd富集系数百分比的变化
研究表明，6月26日～7月16日，果实富集系数所占百分比为2%～14%，叶富集系数所占百分比为41%～46%，茎富集系数所占百分比为12%～26%，根富集系数所占百分比为28%～39%，在该时期各部位Cd的富集能力表现为叶gt;根gt;茎gt;果实；7月16～25日，果实富集系数所占百分比为4%～4%，叶富集系数所占百分比为21%～24%，茎富集系数所占百分比为24%～27%，根富集系数所占百分比为47%～49%，此时期各部位对Cd的富集能力表现为根gt;茎gt;叶gt;果实。
6月26日～7月25日间，果实Cd富集系数所占比例呈先升高后降低趋势，极大值出现在7月8日，但叶和茎Cd富集系数所占比例低于相邻时间段；根与果实Cd富集系数所占比例变化趋同性不强。果实 Cd富集分配增加时，叶和茎Cd富集系数所占比例有降低趋势。图5
3 讨 论
3.1
6月26日～7月25日，甜瓜植株Cr、Ni、As的富集分配呈根gt;叶gt;茎gt;果实的趋势，其中As的富集分配与王晓飞等［11］关于甘蔗中As分布的研究结果一致； 7月16～25日Cd在甜瓜植株的富集分配与水稻研究结果接近，由高至低为根、茎叶、果实或籽粒。作物中Cu富集分配报道存在分歧，如胡美铃等［12］研究发现，小麦各部位Cu富集能力为根gt;茎叶/籽实；而孙芳立等［13］则认为Cu在小麦中分布为根＞穗＞茎叶，试验研究结果显示，甜瓜植株各部位对Cu富集能力表现为叶gt;根gt;茎gt;果实，与上述文献报道也存在差异，主要是根部重金属富集水平［14］，重金属进入根皮层细胞后，与根内蛋白质、多糖类、核糖类、核酸等化合成为稳定的大分子络合物或不溶性有机大分子而沉积下来［15］。
3.2
叶、根、茎Cu富集能力大于果实的原因，随着植物根部吸收Cu总量的增加，细胞壁上Cu的浓度也随之增加，Cu大部分以离子形式存在或络合到细胞壁结构如木质素、纤维素上［16］，Cu被局限于细胞壁，从而避免了植株Cu上部运输［17］；同时，植株根细胞功能性的原生质膜和胞间连丝基因产生抗性机制，也可降低Cu的扩散和转移［18-20］；另外，作物茎叶中的Cu可通过韧皮部再一次循环至根部［21］。
3.3
试验中6月26日～7月25日，果实中Cr、As、Cd富集系数所占比例整体呈先升高后降低的趋势，极大值出现时间均为7月8日；而果实中Ni和Cu富集系数所占比例整体呈降低趋势。重金属在作物中的累积，并不随成熟期的临近而持续增加，如不同阶段玉米植株Se富集的特征为乳熟期＞成熟期＞苗期等［22］。作物成熟期重金属富集水平低于其他时期，主要是进入成熟期后，作物生长逐渐衰弱，导致重金属富集能力降低［23］；作物植株重金属含量随生育期的延长而降低，是由于干物质量增加而引起的稀释效应［24］等，成熟期甜瓜5种重金属富集能力低于其他时期的具体原因，还需进一步深入研究探讨。
4 结 论
4.1
6月26日～7月25日，Cr、Ni、As的富集分配呈根gt;叶gt;茎gt;果实的趋势；6月26日～7月25日Cu与6月26日～7月16日Cd的富集分配为叶gt;根gt;茎gt;果实； 7月16～25日，Cd在甜瓜植株的富集分配是根gt;茎gt;叶gt;果实，5种重金属在甜瓜植株中的富集分配因重金属种类和生长阶段的不同而有所差异。
4.2
6月26日～7月25日，果实中Cr、As、Cd富集系数所占比例整体分别由5%上升至10%再下降到6%、2%上升到7%再下降至1%、4%上升到14%再下降至4%，整体呈先升高后降低的趋势，极大值出现时间均为7月8日；而果实中Ni和Cu富集系数所占比例分别由7%～10%下降至3%和7%～8%下降到2%～3%，整体呈降低趋势。不同生长阶段，重金属在甜瓜果实中的富集分配变化因重金属种类的不同而有所差异。
4.3
当果实Cr、As、Cu、Ni富集分配增加时，根中4种重金属的富集分配有降低趋势，而根中Cd的富集分配则无显著的协同或补偿趋势；当果实5种重金属富集分配增加时，叶中Cr、As、Ni的富集分配有升高趋势，而叶中Cd和Cu的富集分配则有降低趋势。与果实中重金属富集分配相关的植株部位因重金属种类的不同而不同。
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